我想在.NET上编写Web服务（我的客户端可以是Android、iOS、Mac OS、网站...）。我的问题是我应该使用 WCF 还是 ASP.NET 来执行此操作？
当您提到 ASP.net 时，我假设您指的是 ASP.net Web API。还有 ASP.net Soap 服务，但这些服务不太适合在 Android 或 iOS 等平台上使用。
如果您不确定不同的 Web 服务是什么，您很可能希望使用 ASP.net Web API，因为它们易于设置并提供多种内容类型、XML、JSON，可能还有更多...
WCF 更适合 Web 服务，但它有一个陡峭的学习曲线，这就是为什么我说如果您不确定自己想要什么，那么您很可能不会制作需要 WCF 的东西。
有关更多信息，我建议阅读：http://idesign.net/articles/asp_net_web_api_vs_wcf.htm
我假设您正在请求 WCF 或网络服务。我认为 WCF 是更好的选择。供您参考：
http://www.devdescent.com/2012/10/difference- Between-wcf-and-web-service.html